GPU-Accelerated Large-Scale Nonadiabatic Excited State Molecular Dynamics
Rattachement africain : us, ar. Niveau de preuve : code pays fourni par la source.
Le résumé fourni par la source
Nonadiabatic molecular dynamics is essential for simulating photoinduced processes, but its application to large molecular systems is often limited by the cost of repeatedly evaluating excited-state energies, forces, and nonadiabatic couplings. Here, we present a GPU-accelerated implementation of trajectory surface hopping within PYSEQM (https://github.com/lanl/PYSEQM/), a PyTorch-based semiempirical quantum chemistry framework. The module combines semiempirical model Hamiltonians with configuration-interaction singles excited states and introduces the nonadiabatic coupling vectors and time-derivative couplings required for surface-hopping dynamics. The implementation further includes treatments of trivial crossings and electronic decoherence, providing a complete framework for propagating coupled electronic and nuclear dynamics. To improve GPU utilization, independent trajectories are propagated concurrently in batches. Benchmark calculations show that this strategy substantially increases aggregate simulation throughput as the batch size is increased for small molecules. We demonstrate the applicability of the method to large molecular systems by simulating the excited-state population dynamics of methyl-and tert-butyl substituted molecular nanostar dendrimers, which contain dense manifolds of electronically excited states. These calculations show that semiempirical surface-hopping dynamics can be extended to molecular systems that remain challenging for conventional ab-initio approaches. In addition, the differentiable PyTorch formulation provides a data-science route for optimizing semiempirical Hamiltonian parameters against reference excited-state properties and, ultimately, dynamical observables. PYSEQM therefore provides a platform for high-throughput nonadiabatic molecular dynamics and for the development of data-driven semiempirical models for photophysics and photochemistry.
Ce résumé expose les affirmations des auteurs. BNTIC ne l’interprète pas comme une validation indépendante des résultats.
Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- GPU-Accelerated Large-Scale Nonadiabatic Excited State Molecular Dynamics
- Date Crossref
- 04/09/2026
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- posted-content
Ce recoupement confirme des métadonnées liées au DOI. Il ne confirme ni la méthode ni les conclusions de l’étude, et il ne compte pas comme une seconde source scientifique indépendante.
Où se fait cette recherche
-
Los Alamos National Laboratory pays non établi dans la noticeStructure de recherche
-
National University of Quilmes pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
-
University of Florida pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
-
Theoretical Division pays non établi dans la noticeInstitution
-
Departamento de Ciencia y Tecnologia pays non établi dans la noticeInstitution
-
Universidad Nacional de Quilmes/CONICET pays non établi dans la noticeInstitution
-
Department of Chemistry pays non établi dans la noticeInstitution
-
Quantum Theory Project pays non établi dans la noticeInstitution
Los Alamos National Laboratory, National University of Quilmes et University of Florida, avec 5 autres affiliations.
Une affiliation ne permet pas de déduire la nationalité d’un auteur.