Orbital-orthogonality-mediated active-site decoupling for ammonia electrosynthesis
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Le résumé fourni par la source
Electrocatalytic nitrogen reduction (NRR) offers a promising route for sustainable ammonia production but suffers from low efficiency due to the competitive hydrogen evolution reaction (HER) and inadequate N 2 mass transfer in conventional aqueous systems. Here, we propose a rational strategy of orbital orthogonality to reconfigure lattice-intrinsic orbital hybridization, effectively decoupling HER and NRR onto distinct frontier orbital domains. Using non-stoichiometric MoS x as a model platform, we identify two mechanistic paradigms: while terminal S 2- species in MoS 2-x lead to single-site competition, the bridging S 2 2- species in MoS 2+x force S 3p orbitals to be spatially orthogonal to Mo‑d orbitals. This orthogonal configuration segregates proton capture (S-p states) from N 2 activation (Mo-d states), thereby eliminating direct electronic competition. Furthermore, an integrated "water-in-nitrogen" reactor was implemented to overcome mass-transport limitations. The optimized MoS 2.57 catalyst achieves a peak NH 3 yield rate of 303.63 ± 3.49 μg h -1 mg -1 and 100-hour durability. This work establishes orbital orthogonality as a generalizable strategy for managing competing reactions and demonstrates a versatile co‑design approach from active sites to system architecture for ammonia synthesis.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Orbital-orthogonality-mediated active-site decoupling for ammonia electrosynthesis
- Date Crossref
- 01/01/2027
- Éditeur
- Elsevier BV
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Central South University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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City University of Hong Kong Shenzhen Research Institute pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Brookhaven National Laboratory pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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University of Newcastle Australia pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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School of Energy and Environment pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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School of Materials Science and Engineering pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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School of Engineering Global Innovative Centre for Advanced Nanomaterials pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
Central South University, Shenzhen Research Institute — City University of Hong Kong et Brookhaven National Laboratory, avec 4 autres affiliations.
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