Ion-laser-interaction mass spectrometry of ⁹⁰Sr for industrial scale operation

Le résumé fourni par la source

⁹⁰Sr (T1/2=28.91 a) ist ein hochgradig radiotoxisches Nuklid, das mit hoher Ausbeute bei der Kernspaltung entsteht. Der Ursprung und die globale Verbreitung sind durch Freisetzungen aus atmosphärischen Kernwaffentests, Kernkraftwerken oder Wiederaufbereitungsanlagen nahezu ausschließlich anthropogener Natur. Die Arbeit demonstriert die Durchführbarkeit der Messung von ⁹⁰Sr Messung im industriellen Maßstab in Boden- und Betonproben, d.h. die Verarbeitung und Messung von Hunderten bis tausend von Proben pro Jahr, mittels durch Ionen-Laser-Wechselwirkung unterstützte Beschleunigermassenspektrometrie (AMS). Im Rahmen einer Zusammenarbeit zwischen der Universität zu Köln und der Universität Wien wurde ein neuer Ionenkühler entwickelt, gebaut und seine Funktionalität getestet. Das neue Design verfügt über elliptisch geformte Injektions- und Extraktionselektroden sowei eine neuartige Leitelektrodenstruktur. Die von den Leitelektroden erzeugte elektrische Feldstärke (5 - 20 V/m) wirkt sich spürbar auf die Aufenthaltsdauer der Ionen aus, die typischerweise einige ms bis einige zehn ms beträgt. Für ²⁷AlO⁻ und ⁶³Cu⁻ wurden Ionenkühlertransmissionen von bis zu 30% und für ⁸⁸SrF₃⁻ von bis zu 25% erreicht. Am 6 MV Beschleuniger von CologneAMS wurden erste erfolgreiche AMS Messungen von ⁹⁰Sr mit dem Anion Laser Isobar Separator (ALIS) durchgeführt. Dabei wurde ein Blanklevel von ⁹⁰Sr/Sr=(6.94±4.29)*10⁻¹³ erreicht, was einer Nachweisgrenze von 11 mBq entspricht. Referenzmaterial im Bereich von 10⁻¹¹ bis 10⁻¹² wurden erfolgreich gemessen und die Linearität konnte reproduziert werden. Für die AMS Messungen wurde der 3+ Ladungszustand verwendet, welcher bei einer Terminalspannung von 5 MV eine Transmission von 22% hat. ALIS, mit He als Puffergas und einem 532 nm-Laser, erreicht eine Isobarenunterdrückung von bis zu 3*10². Die Extraktion von SrF₃⁻ aus der Ionenquelle führt zu einer Zr Unterdrückung von <3*10³ und im Detektor wird eine Unterdrückung von bis zu 10² erreicht, wodurch eine Gesamtunderückung von >10⁶ für ⁹⁰Zr erzielt wird. Für AMS Messungen von ⁹⁰Sr in Boden- und Betonproben wurde desweiteren eine verbesserte chemische Probenaufbereitung entwickelt. Die neue Aufbereitung eines Probenbatches, welcher üblicherweise aus sechs bis zehn Proben besteht, benötigt ca. 40 h, wodurch sie in vier bis fünf Arbeitstagen durchführbar ist. Eine Person ist dadurch in der Lage jährlich zwischen 350 - 520 Proben aufzubereiten. Die Validität wurde bei VERA für Bodenproben durch Messungen von IAEA-Referenzmaterialien und für Betonproben durch den Vergleich von LSC Ergebnissen mit den AMS Ergebnissen überprüft. Mit der neuen Probenaufbereitung werden hohe chemische Ausbeuten und "Quality Faktoren" erzielt, welche für Boden- und Betonproben im Bereich von 90% liegen. Es wurde gezeigt, dass Proben im Bereich von 100 mg bis 10 g genaue AMS-Ergebnisse liefern. Bei großen Proben (>5 g) wird dies durch einen "Auslaugungsaliquot"-Ansatz erreicht. Bei diesem Ansatz wird die gesamte Probe ausgelaugt, aber nur eine kleines Flüssigkeitsaliquot weiterverarbeitet. Dennoch erhält man durch die AMS Messung weiterhin ein genaues Resultat, welches repräsentativ für die gesamte Probe ist. Desweiteren wurde durch die neue Aufbereitung die Zählstatistik von AMS Messungen von ⁹⁰Sr wurde verbessert, wodurch die Messeffizienz um bis zu 70% steigt.

Ce résumé expose les affirmations des auteurs. BNTIC ne l’interprète pas comme une validation indépendante des résultats.