Chemically Defined Ln 2 H 3– x N Nitride-Hydrides via High-Pressure Synthesis and Topochemical Hydrogen Intercalation
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Le résumé fourni par la source
The controversial claim of near-ambient superconductivity in anion-excess fluorite-type nitrogen-doped lutetium hydride (LuH 3 −δ N ε ) has renewed interest in mixed-anion hydrides as platforms for emergent electronic properties, while highlighting the need for systems with well-defined structural and compositional control. Here, we report the high-pressure synthesis of lanthanum nitride-hydride La 2 H 3– x N at 5 GPa. The compound crystallizes in a layered anion-ordered Ba 2 H 3 Cl-type ( P –3 m 1) structure derived from anion-excess fluorite-type LaH 3 via a 3:1 substitution of H – by N 3–, accompanied by a reconstruction of the close-packed La sublattice. This pressure-stabilized phase can be accessed only under hydrogen-poor conditions, resulting in intrinsic hydrogen vacancies (∼23%), corresponding to La 2 H 2.3 N. These hydride vacancies can be further filled by a subsequent topochemical H – intercalation under H 2 gas pressure after releasing the mechanical pressure, thereby driving a metal–semiconductor transition. This combination of high-pressure synthesis and post-synthetic topochemical intercalation provides a powerful yet underexplored route to access pressure-stabilized mixed-anion frameworks with precisely tunable anion stoichiometry. In addition, Nd and Gd analogues were synthesized at 8 GPa, and density functional theory calculations indicate that chemical pressure induced by lanthanide substitution systematically tunes the band structures from semiconducting to semimetallic regimes.
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Le contrôle bibliographique ouvert
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- Titre Crossref
- Chemically Defined <i>Ln</i> <sub>2</sub> H <sub> 3– <i>x</i> </sub> N Nitride-Hydrides via High-Pressure Synthesis and Topochemical Hydrogen Intercalation
- Date Crossref
- 31/03/2026
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Kyoto University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Centre National de la Recherche Scientifique pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Université de Bordeaux pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Institut Polytechnique de Bordeaux pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Graduate School of Engineering Department of Energy and Hydrocarbon Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
Kyoto University, Centre National de la Recherche Scientifique et Université de Bordeaux, avec 3 autres affiliations.
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