Bimodal versus Unimodal Pore Architectures in Diimine-Linked Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks
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Le résumé fourni par la source
Imine-linked two-dimensional covalent organic frameworks (2D COFs) are commonly considered structurally simple materials, yet precise structure determination by X-ray diffraction remains challenging due to the difficulty of obtaining large single crystals. Here, we show that a single-atom change in the aldehyde substituent is sufficient to switch both pore architecture and lattice symmetry in a prototypical 2D COF system. Comparing the widely studied TAPB-DMPDA (COF-OMe) with its -SMe analogue (COF-SMe), we establish a bimodal mesoporous framework for COF-OMe and a unimodal one for COF-SMe through a combination of advanced imaging and diffraction techniques alongside finely sampled gas/vapor physisorption, which resolves two-step capillary processes exclusively in COF-OMe. Electron ptychography reveals previously unrecognized structural features in COF-OMe and enables refinement of its model to propeller-like 1,3,5-tris(4-aminophenyl)benzene nodes with unusually large dihedral angles. Simulated electrostatic potential and X-ray diffraction pattern based on the refined model reproduce the experimental data with high fidelity. COF-SMe undergoes a symmetry reduction from hexagonal to triclinic during kinetic-to-thermodynamic phase evolution, driven by subtle interlayer slippage and intralayer distortion while retaining a single pore type. Together, these results uncover unexpected structural diversity and substituent-governed flexibility in 2D COFs, underscoring the need for state-of-the-art characterization to reassess long-accepted structural models.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Bimodal versus Unimodal Pore Architectures in Diimine-Linked Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks
- Date Crossref
- 19/02/2026
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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South China University of Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Jilin University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Jilin Medical University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Future Earth pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Cornell University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Character pays non établi dans la noticeOrganisation à but non lucratif
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Laboratory for Research on Enterprise and Decisions pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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King Abdullah University of Science and Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Core Laboratories (United States) pays non établi dans la noticeEntreprise
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Pulp and Paper Research Institute pays non établi dans la noticeEntreprise
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State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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