Delocalization versus Coherence under Vibrational and Environmental Disorder in Photoexcited Supramolecular Aggregates
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Le résumé fourni par la source
Exciton and charge dynamics in photoexcited molecular materials depend critically on how delocalization competes with structural, vibrational, and environmental disorder. Yet, the origin and extent of coherent versus incoherent distribution of excitons and charges in such "noisy" supramolecular systems remain poorly understood. Here, we integrate all-atom classical dynamics with fully quantum vibronic dynamics to dissect these competing effects in aqueous self-assembled perylenediimide stacks. Our simulations quantitatively reproduce experimental absorption spectra and reveal that strong excitonic coupling and hybridization with charge-transfer states dictate the optical response. Following photoexcitation, the electronic populations rapidly spread across multiple molecules within tens of femtoseconds, yielding delocalized but largely incoherent exciton, hole, and electron wave function distributions. We find that high-frequency vibrational modes, and, to a lesser extent, the slow environmental and vibrational dynamics, intrinsic to the nature of such solvated supramolecular systems, set a fundamental limit to achieving fully coherent electronic delocalization. These results identify vibrational disorder as a universal constraint on coherent exciton dynamics and indicate that practical design principles for efficient organic optoelectronic and photocatalytic materials should focus on robust equi-distribution of the excited-state population.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Delocalization versus Coherence under Vibrational and Environmental Disorder in Photoexcited Supramolecular Aggregates
- Date Crossref
- 19/01/2026
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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National Research Council pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Korea Advanced Institute of Science and Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Institute for Basic Science pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Advanced Dynamics (United States) pays non établi dans la noticeEntreprise
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University of Siena pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Laboratoire de Physique et Chimie Théoriques pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Université de Lorraine pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Institute of Chemistry of OrganoMetallic Compounds pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Center for Advanced Reaction Dynamics pays non établi dans la noticeInstitution
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Department of Chemistry and KI for the BioCentury pays non établi dans la noticeInstitution
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Dipartimento di Biotecnologie pays non établi dans la noticeInstitution
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