Tailoring Cathode Interphase Chemistry for High‐Voltage Li‐ion Batteries
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Abstract To unlock the potential of cyclability and energy density of Lithium‐ion batteries (LIBs), cathode interphase engineering is pivotal. However, a comprehensive methodology for rational cathode interphase design remains elusive. In this study, we propose a unified framework for designing robust cathode interphases by elucidating the role of heavy transition metal (TM)‐oxygen (O) hybridization [quantified by the energy gap between TM 3d and O 2p orbitals (Δ δ )] and the chemical bonding strength [measured by the integrals of crystal orbital Hamilton population (ICOHP)] at the cathode surface. A large Δ δ , coupled with a low ICOHP value, is identified as critical for forming an effective and stable cathode interphase. Guided by this principle, N ‐fluorobis(phenylsulfonyl)amine (NFA) additive with high Δ δ [0.432 eV for LiCoO 2 (LCO) and 0.350 eV for LiNiO 2 ] and low ICOHP values (−1.461 eV for Co‐N and −0.377 eV for O‐Li) is stood out, which effectively passivates aggressive high‐voltage cathodes. This strategy enables superior battery cyclic performance, with 4.55 V graphite||LCO pouch cells achieving over 357 cycles and 4.6 V graphite||LiNi 0.8 Mn 0.1 Co 0.1 O 2 pouch cells exceeding 400 cycles in carbonate electrolytes with simple formulations. The proposed cathode interphase design framework offers a promising pathway toward high‐voltage LIBs with ultralong lifespans.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Tailoring Cathode Interphase Chemistry for High‐Voltage Li‐ion Batteries
- Date Crossref
- 06/11/2025
- Éditeur
- Wiley
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Zhejiang University ZJU-Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Zhejiang University of Science and Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Shanghai Jiao Tong University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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School of Materials Science and Engineering State Key Laboratory of Silicon and Advanced Semiconductor Materials pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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China-UK Low Carbon College pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Key Laboratory of Hydrogen Storage and Transportation Technology of Zhejiang Province Hangzhou Zhejiang 310027 China pays non établi dans la noticeStructure de recherche
ZJU-Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center — Zhejiang University, Zhejiang University of Science and Technology et Shanghai Jiao Tong University, avec 3 autres affiliations.
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