Density Functional Theory-Guided Molecular Level Design of Biomaterials for Efficient, Cost-effective, and Sustainable Adsorption of Hexavalent Chromium from Wastewater
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Le résumé fourni par la source
The low-carbon strategy mandates the sustainable remediation of hexavalent chromium (Cr(VI)) contamination, driving the demand for efficient eco-adsorbents. However, current research prioritizes adsorption performance, neglecting environmental trade-offs and quantum chemical mechanisms of Cr(VI) adsorption. Here, we pioneered the first density functional theory (DFT) exploration of Cr(VI) adsorption mechanisms across chitosan (CS), polydopamine (PDA), UiO-66-NH 2, and polyethylenimine. Results identify PDA with the highest Cr(VI) affinity (Δ E ads = −16.66 eV). Additionally, CS/PDA nanocomposites reduce the HOMO–LUMO gap by 53% (from 5.343 to 2.531 eV), markedly enhancing the reactivity. Critically, protonation-induced surface charge rearrangement triggers covalent Cr–N bonding via O p (hydroxyl)/N p (amine)-Cr d/O p (HCrO 4 – ) orbital coupling, resulting in the highest adsorption strength (Δ E ads = −20.41 eV). This mechanism synergizes with the intrinsic reactivity of HCrO 4 – (2.942 eV compared to CrO 4 2– at 3.295 eV), explaining the enhanced adsorption efficiency at an acidic pH, as validated experimentally. The Langmuir model predicts a maximum adsorption capacity of 268.9 mg/g, which is 22.9% to 580.8% higher than previously reported values. Life cycle assessment (LCA) then exposed energy-intensive processes as the dominant carbon source, directly motivating our low-energy design: a one-pot citric acid synthesis eliminates thermal drying, utilizing natural cross-linking and multisite chemisorption to achieve an ultralow carbon footprint (4.72 kg of CO 2 eq/kg, 90% reduction) at scalable cost (74.9 CNY/kg, 69% reduction).
Ce résumé expose les affirmations des auteurs. BNTIC ne l’interprète pas comme une validation indépendante des résultats.
Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Density Functional Theory-Guided Molecular Level Design of Biomaterials for Efficient, Cost-effective, and Sustainable Adsorption of Hexavalent Chromium from Wastewater
- Date Crossref
- 08/09/2025
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
Ce recoupement confirme des métadonnées liées au DOI. Il ne confirme ni la méthode ni les conclusions de l’étude, et il ne compte pas comme une seconde source scientifique indépendante.
Où se fait cette recherche
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Sichuan University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Polymer Research Institute pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Nuclear Power Institute of China pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Nuclear Decommissioning Authority pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Beijing Institute of Petrochemical Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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National Key Laboratory of Advanced Polymer Materials pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Sichuan Engineering Laboratory for Nuclear Facilities Decommissioning and Radwaste Management pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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PetroChina Liaoyang Petrochemical Company pays non établi dans la noticeEntreprise
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Ltd Sichuan Guojian Inspection Co. pays non établi dans la noticeEntreprise
Sichuan University, Polymer Research Institute et Nuclear Power Institute of China, avec 6 autres affiliations.
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