The Cooperative Effects of the Rh‐M Dual‐Metal Atomic Pairs in Formic Acid Oxidation
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Abstract The continuously increasing mass activity of precious metal in formic acid oxidation reaction (FAOR) is the key to achieving the practical application of direct formic acid fuel cells (DFAFCs). Herein, Rh‐based dual‐metal atomic pairs supported on nitrogen‐doped carbon catalysts [DAP‐(M, Rh)/CN] with adjacent interatomic Rh‐M (M = V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu) have been synthesized by a “host‐guest” strategy. It is discovered that DAP‐(Cr, Rh)/CN shows the highest mass activity of 64.1 A mg −1 , which is 3.8 times higher than that of the single atom Rh catalyst (17.0 A mg −1 ) and two orders of magnitude higher than Pd/C (0.58 A mg −1 ). Interestingly, the mass activity of DAP‐(M, Rh)/CN first increases from 11.7 A mg −1 (Rh‐V) to 64.1 A mg −1 (Rh‐Cr) and then decreases to 21.8 A mg −1 (Rh‐Cu), forming a volcano curve of the reaction activity. Density functional theory calculations combined with in situ Fourier transform infrared spectrometer (FTIR) spectra reveal that formic acid oxidized on a series of DAP‐(M, Rh)/CN catalysts through the formate route with the subsidiary M metal atoms binding the HCOO species and the Rh atom accepting the H atoms. The most suitable adsorption strength of HCOO on the Cr sites luckily contributes to two spontaneous elementary steps and thus accelerates the FAOR rates.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- The Cooperative Effects of the Rh‐M Dual‐Metal Atomic Pairs in Formic Acid Oxidation
- Date Crossref
- 25/03/2025
- Éditeur
- Wiley
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Central South University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Beihang University Beijing Key Laboratory of Bioinspired Materials and Devices & pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Anhui University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Xi'an Jiaotong University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Beijing University of Chemical Technology pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Tsinghua University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Northwestern Polytechnical University Frontiers Science Center for Flexible Electronics Xi'an Institute of Flexible Electronics (IFE) and Xi'an Institute of Biomedical Materials & Ife, Nigéria (ville ou établissement reconnu, pays non nommé)Université ou école supérieure
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Huaibei Normal University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Anhui Normal University pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
Central South University, Beijing Key Laboratory of Bioinspired Materials and Devices & — Beihang University et Anhui University, avec 6 autres affiliations. Pays d’affiliation : Nigéria.
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