Exploring potential energy surfaces to reach saddle points above convex regions
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Le résumé fourni par la source
Saddle points on high-dimensional potential energy surfaces (PES) play a determining role in the activated dynamics of molecules and materials. Building on approaches dating back more than 50 years, many open-ended transition-state search methods have been developed to follow the direction of negative curvature from a local minimum to an adjacent first-order saddle point. Despite the mathematical justification, these methods can display a high failure rate: using small deformation steps, up to 80% of the explorations can end up in a convex region of the PES, where all directions of negative curvature vanish, while if the deformation is aggressive, a similar fraction of attempts lead to saddle points that are not directly connected to the initial minimum. In high-dimension PES, these reproducible failures were thought to only increase the overall computational cost, without having any effect on the methods' capacity to find all saddle points surrounding a minimum. Using activation-relaxation technique nouveau (ARTn), we characterize the nature of the PES around minima, considerably expanding on previous knowledge. We show that convex regions can lie on activation pathways and that not exploring beyond them can introduce significant bias in the saddle-point search. We introduce an efficient approach for traversing the convex regions, almost eliminating exploration failures, while multiplying by almost 10 the number of identified unique and connected saddle points as compared to the standard ARTn, thus underlining the importance of correctly handling convex regions for completeness of saddle point explorations.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Exploring potential energy surfaces to reach saddle points above convex regions
- Date Crossref
- 17/06/2024
- Éditeur
- AIP Publishing
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Ruđer Bošković Institute pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Centre National de la Recherche Scientifique pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Université Fédérale de Toulouse Midi-Pyrénées pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Laboratoire d'Analyse et d'Architecture des Systèmes pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Jožef Stefan Institute pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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AREA Science Park pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Istituto Officina dei Materiali pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives pays non établi dans la noticeOrganisme public
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CEA DAM Île-de-France pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Regroupement Québécois sur les Matériaux de Pointe pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Université de Montréal Département de Physique pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
Ruđer Bošković Institute, Centre National de la Recherche Scientifique et Université Fédérale de Toulouse Midi-Pyrénées, avec 9 autres affiliations.
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