Control over Charge Separation by Imine Structural Isomerization in Covalent Organic Frameworks with Implications on CO 2 Photoreduction
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Le résumé fourni par la source
Two-dimensional covalent organic frameworks (COFs) are an emerging class of photocatalytic materials for solar energy conversion. In this work, we report a pair of structurally isomeric COFs with reversed imine bond directions, which leads to drastic differences in their physical properties, photophysical behaviors, and photocatalytic CO 2 reduction performance after incorporating a Re(bpy)(CO) 3 Cl molecular catalyst through bipyridyl units on the COF backbone (Re-COF). Using the combination of ultrafast spectroscopy and theory, we attributed these differences to the polarized nature of the imine bond that imparts a preferential direction to intramolecular charge transfer (ICT) upon photoexcitation, where the bipyridyl unit acts as an electron acceptor in the forward imine case (f-COF) and as an electron donor in the reverse imine case (r-COF). These interactions ultimately lead the Re-f-COF isomer to function as an efficient CO 2 reduction photocatalyst, while the Re-r-COF isomer shows minimal photocatalytic activity. These findings not only reveal the essential role linker chemistry plays in COF photophysical and photocatalytic properties but also offer a unique opportunity to design photosensitizers that can selectively direct charges.
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Le contrôle bibliographique ouvert
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- Titre Crossref
- Control over Charge Separation by Imine Structural Isomerization in Covalent Organic Frameworks with Implications on CO <sub>2</sub> Photoreduction
- Date Crossref
- 08/02/2024
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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Marquette University Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Boston College Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Nebraska–Lincoln pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Lawrence Berkeley National Laboratory Molecular Foundry pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Wayne State University Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Wisconsin–Madison pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Northwestern University Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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State College Magnitude Instruments pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Nebraska-Lincoln Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Wisconsin-Madison Department of Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Wisconsin−Madison Department of Chemical and Biological Engineering pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
Department of Chemistry — Marquette University, Department of Chemistry — Boston College et University of Nebraska–Lincoln, avec 8 autres affiliations.
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