On the Discrepancy between Local and Average Structure in the Fast Na + Ionic Conductor Na 2.9 Sb 0.9 W 0.1 S 4
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Le résumé fourni par la source
Aliovalent substitution is a common strategy to improve the ionic conductivity of solid electrolytes for solid-state batteries. The substitution of SbS 4 3– by WS 4 2– in Na 2.9 Sb 0.9 W 0.1 S 4 leads to a very high ionic conductivity of 41 mS cm –1 at room temperature. While pristine Na 3 SbS 4 crystallizes in a tetragonal structure, the substituted Na 2.9 Sb 0.9 W 0.1 S 4 crystallizes in a cubic phase at room temperature based on its X-ray diffractogram. Here, we show by performing pair distribution function analyses and static single-pulse 121 Sb NMR experiments that the short-range order of Na 2.9 Sb 0.9 W 0.1 S 4 remains tetragonal despite the change in the Bragg diffraction pattern. Temperature-dependent Raman spectroscopy revealed that changed lattice dynamics due to the increased disorder in the Na + substructure leads to dynamic sampling causing the discrepancy in local and average structure. While showing no differences in the local structure, compared to pristine Na 3 SbS 4, quasi-elastic neutron scattering and solid-state 23 Na nuclear magnetic resonance measurements revealed drastically improved Na + diffusivity and decreased activation energies for Na 2.9 Sb 0.9 W 0.1 S 4 . The obtained diffusion coefficients are in very good agreement with theoretical values and long-range transport measured by impedance spectroscopy. This work demonstrates the importance of studying the local structure of ionic conductors to fully understand their transport mechanisms, a prerequisite for the development of faster ionic conductors.
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- Titre Crossref
- On the Discrepancy between Local and Average Structure in the Fast Na <sup>+</sup> Ionic Conductor Na <sub>2.9</sub> Sb <sub>0.9</sub> W <sub>0.1</sub> S <sub>4</sub>
- Date Crossref
- 22/03/2023
- Éditeur
- American Chemical Society (ACS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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University of Münster Institute of Inorganic and Analytical Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Justus-Liebig-Universität Gießen pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Weizmann Institute of Science Department of Chemical and Biological Physics pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Technische Universität Braunschweig pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Oak Ridge National Laboratory Neutron Science Division pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Forschungszentrum Jülich pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Helmholtz-Institute Münster pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Justus-Liebig-University Giessen Institute of Physical Chemistry pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Institute of Internal Combustion Engines pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK) pays non établi dans la noticeStructure de recherche
Institute of Inorganic and Analytical Chemistry — University of Münster, Justus-Liebig-Universität Gießen et Department of Chemical and Biological Physics — Weizmann Institute of Science, avec 7 autres affiliations.
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