Importance of accurately measuring LDOS maps using scanning tunneling spectroscopy in materials presenting atom-dependent charge order: The case of the correlated Pb/Si(111) single atomic layer
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Le résumé fourni par la source
We address here general issues and show how to properly extract the local charge order in two-dimensional systems from scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/STS) measurements. When the charge order presents spatial variations at the atomic scale inside the unit cell and is energy dependent, particular care should be taken. We show that the widely used lock-in technique performed while acquiring an STM topography in a closed feedback loop cannot be used to extract this local charge order from STS $dI/dV$ differential conductance maps. In such situations, the use of the lock-in technique leads to systematically incorrect $dI/dV$ measurements, giving a false local charge order. We show that a correct method is either to perform a constant height measurement or to perform a full grid of $dI/dV(V)$ spectroscopies, using a set point for the bias voltage outside the bandwidth of the correlated material where the local density of states (LDOS) is expected to be spatially homogeneous. We take as a paradigmatic example of two-dimensional material the 1/3 single-layer Pb/Si(111) phase. As large areas of this phase cannot be grown, charge ordering in this system is not accessible to angular resolved photoemission or grazing x-ray diffraction. Two previous investigations by STM/STS supplemented by ab initio density functional theory (DFT) calculations concluded that this material undergoes a phase transition to a low-temperature $3\ifmmode\times\else\texttimes\fi{}3$ reconstruction where one Pb atom moves up, the two remaining Pb atoms shifting down. A third STM/STS study by Adler et al. [F. Adler, S. Rachel, M. Laubach, J. Maklar, A. Fleszar, J. Sch\"afer, and R. Claessen, Phys. Rev. Lett. 123, 086401 (2019)] came to the opposite conclusion, i.e., that two Pb atoms move up, while one Pb atom shifts down. We show that this latter erroneous conclusion comes from an artifact induced by the lock-in technique. In contrast, using a full grid of $dI/dV$($V$) spectroscopy measurements, our results show that the energy-dependent LDOS maps agree very well with state-of-the-art DFT calculations, confirming the one-up two-down charge ordering. We show that this structural and charge reordering inside the $3\ifmmode\times\else\texttimes\fi{}3$ unit cell is equally driven by electron-electron interactions and the coupling to the substrate.
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Le contrôle bibliographique ouvert
DOI retrouvé dans Crossref DOI retrouvé ; titre concordant.
- Titre Crossref
- Importance of accurately measuring LDOS maps using scanning tunneling spectroscopy in materials presenting atom-dependent charge order: The case of the correlated Pb/Si(111) single atomic layer
- Date Crossref
- 17/01/2023
- Éditeur
- American Physical Society (APS)
- Type
- journal-article
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Où se fait cette recherche
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University of L'Aquila pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Centre National de la Recherche Scientifique pays non établi dans la noticeOrganisme public
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Sorbonne Université pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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Institut des NanoSciences de Paris pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Institut de Mécanique Céleste et de Calcul des Éphémérides pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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Laboratoire de Physique et d’Étude des Matériaux pays non établi dans la noticeStructure de recherche
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ESPCI Paris pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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University of Trento pays non établi dans la noticeUniversité ou école supérieure
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CNR-SPIN c/o Dipartimento di Scienze Fisiche e Chimiche pays non établi dans la noticeInstitution
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DSFC - Department of Physical and Chemical Sciences [L'Aquila] (Italy) pays non établi dans la noticeInstitution
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INSP-E2 - Spectroscopie des nouveaux états quantiques (France) pays non établi dans la noticeInstitution
University of L'Aquila, Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques et Centre National de la Recherche Scientifique, avec 9 autres affiliations.
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