Signatures of correlations and interactions in the optical spectra of localized excitons in carbon nanotubes

Le résumé fourni par la source

Kohlenstoffnanoröhren sind Nanostrukturen, deren Form einer einatomigen Lage Graphit, aufgerollt zu einem Hohlzylinder, entspricht. Die Ladungsträger in halbleitenden Kohlenstoffnanoröhren bilden stark gebundene Elektron-Loch-Paare (Exzitonen), die Photolumineszenz vom Rand des sichtbaren Spektrums bis in das Telekom-Band emittieren. Häufig sind Exzitonen in Kohlenstoffnanoröhren lokalisiert, z. B. an künstlichen Kristalldefekten. Ihre physikalischen Eigenschaften werden dann durch die Gesetze der Quantenmechanik bestimmt, was sie in Verbindung mit ihrer variablen Wellenlänge zu vielversprechenden Kandidaten für Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung macht. Lokalisierte Exzitonen sind starken Wechselwirkungen mit ihrer Umgebung ausgesetzt, die einen Einblick in ihre physikalischen Eigenschaften erlauben. Die vorliegende Dissertation erarbeitet ein tieferes Verständnis dieser Wechselwirkungen, das auch hilfreich für technische Anwendungen ist. Dafür wurden sowohl schwach gebundene Exzitonen in flachen Potentialmulden als auch an künstlichen Defekten lokalisierte Exzitonen untersucht. Kohlenstoffnanoröhren werden häufig mit Tensidmolekülen ummantelt, die eine chemische Aufbereitung erlauben. Die spektrale Linienform von schwach lokalisierten Exzitonen in Kohlenstoffnanoröhren mit Tensidhülle ist oft auffallend asymmetrisch. In dieser Arbeit wurde ein quantenmechanisches Modell entwickelt, um die Holstein-Wechselwirkung zwischen dem Dipolmoment des lokalisierten Exzitons und Molekülschwingungen des Tensids zu beschreiben. Charakteristika der relevanten Molekülschwingungen wurden anhand von Dichtefunktionaltheorie berechnet und Photolumineszenzspektren durch die Kombination mit dem Modell simuliert. Simulation und Messdaten stimmten über einen weiten Bereich von Probentemperaturen und Anregungslaserleistungen hervorragend überein. In kovalent funktionalisierten Kohlenstoffnanoröhren sind Exzitonen an künstlichen Kristalldefekten stark lokalisiert. Zwar ist die Photolumineszenz dieser Zustände ungewöhnlich intensiv, aber zwischen einzelnen Kohlenstoffnanoröhren variieren die Spektren erheblich. Magnetophotolumineszenzmessungen zeigten, dass diese Unterschiede, anders als für freie Exzitonen, nicht durch dunkle Zerfallskanäle erklärbar sind. Durch Photonenkorrelationsspektroskopie wurden zwei Arten von Emittern mit starken bzw. schwachen Korrelationen zwischen den beiden Ladungszuständen der lokalisierten Exzitonen identifiziert. Dieses Resultat ergab Niveauschemata zur Beschreibung der exzitonischen Besetzungsdichte und zeigte, dass häufig mehrere Defektstellen in unmittelbarer Nachbarschaft auftreten und durch Coulomb-Abstoßung miteinander korreliert sind. Die Ergebnisse dieser Arbeit identifizierten dipolare und elektrostatische Wechselwirkungen als bedeutende Kopplungsmechanismen lokalisierter Exzitonen in Kohlenstoffnanoröhren. Dies bietet eine Orientierung für das Design künftiger Techniken zur Funktionalisierung und Tensidumhüllung von Kohlenstoffnanoröhren, um deren nächste Generation von Anwendungen in der Photonik zu verbessern.

Ce résumé expose les affirmations des auteurs. BNTIC ne l’interprète pas comme une validation indépendante des résultats.